利用两电子途径,实现电催化氧气还原反应(ORR)是目前合成过氧化氢(H2O2)的绿色新方法。经过多年的报道,掺杂型碳材料在H2O2电合成中已被证实具有较好的潜在应用,通过各种实验表征和理论计算表明碳材料边缘的杂原子是主要的活性位点。考虑到碳材料表面的复杂性,例如碳材料边缘往往吸附着不同的杂原子,因此对于单独的碳材料边缘在电催化合成H2O2过程中的真实贡献一直缺乏实验证明。
基于此,中国科学院福建物质结构研究所的林扬明团队从分子层面研究了碳基非金属材料的本征边缘结构在电催化合成H2O2过程中的真实贡献值,同时对关键活性中间物种的反应动力学以及可能决速步骤进行研究,为非金属碳基电催化的理解提供了一定的参考。
要点1. 该研究描述了一种纳米级别PHAs作为模型碳催化剂,进而对碳基电催化反应机制进行研究的有效策略。
要点2. 该方法为揭示扶手形和锯齿形边缘在H2O2合成中的真实贡献值提供了实验依据,并且首次通过实验观察到碳边缘在电化学生成H2O2过程中关键中间体的实时演变以及反应动态行为,从而为研究其它碳基电催化反应提供了有效的参考。